極目新聞記者 柯稱
通訊員 高妍
Science（《科學》）和Nature（《自然》）是大眾最為熟知的頂級期刊（它們和Cell《細胞》一同被國際公認為有最高學術聲譽的科技期刊），能夠在上面發表研究論文是很多科研人員夢寐以求的事。武漢大學高等研究院、化學與分子科學學院雷愛文教授課題組，從今年7月起，已連發2篇Science文章、1篇Nature文章。
極目新聞記者從武漢大學獲悉，11月15日，Science線上發表了雷愛文課題組關於催化氧化羰基化的最新研究論文。論文題目為“Synchronous recognition of amines in oxidative carbonylation toward unsymmetrical ureas”。中國科學院蘭州化學物理研究所博士生王錦輝、武漢大學高等研究院博士後王盛淳、山西大學分子科學研究所講師衛智虹為論文的共同第一作者，中國科學院蘭州化學物理研究所何林研究員、雷愛文為共同通訊作者。
1828年，人類首次從無機物合成有機物尿素，標誌有機化學誕生。脲類有機物憑藉獨特結構在醫藥、農藥、材料科學以及高分子領域展現出了廣泛的應用價值。然而，儘管脲類化合物的應用前景廣闊，但其合成過程卻面臨著諸多挑戰。傳統的合成方法通常依賴高危試劑，且需要多步複雜的反應步驟，導致大量的汙染物生成。為了尋求更為環保和高效的合成途徑，雷愛文與何林課題組聯手探索了一種電合成與熱合成串聯，把CO2還原成CO並實現高值轉化，從而精準合成非對稱脲類化合物。
武大官網介紹，雷愛文課題組耕耘機理研究近二十載，該研究提出了同步精準識別策略，結合不同胺與不同金屬的反應性識別兩種胺的本徵屬性，使得多種胺能在氧化羰基化中高選擇性偶聯，解決了同一催化體系中相似屬性的胺難以區分的關鍵問題。課題組透過原位同步輻射技術及電子順磁共振波譜研究了銅催化劑與一級和二級胺之間的單電子轉移動力學，揭示了銅催化劑與二級胺之間的高效電子轉移，並透過位阻效應發現了鈷催化劑與一級胺的匹配規律。因而，課題組成功實現了氧化羰基化中，在同一催化體系和時空尺度下，以高選擇性合成近40種非對稱脲類藥物衍生物，顯示出該方法在藥物合成中的巨大潛力。
據瞭解，2024年7月12日，Science線上發表了雷愛文團隊關於交流電合成化學的研究論文，題為“Programmed alternating current optimization of Cu-catalyzed C-H bondtransformations”（程式化交流電最佳化銅催化C-H鍵轉化反應）。武漢大學高等研究院特聘副研究員曾力、化學與分子科學學院博士生楊慶紅、高等研究院碩士王建興為論文的共同第一作者，雷愛文教授為唯一通訊作者，武漢大學為第一署名單位。此項研究實現了交流電解環境下金屬催化物種精準調控，解決了電合成條件下過渡金屬催化劑容易在陰極析出失活而必須用分離池的科學難題。此項研究為一體式電解池條件下，金屬催化耦合電催化發展新型合成反應提供可行路徑。可程式設計波形交流電合成技術的出現，將為合成電化學新技術在綠色物質製造等更廣泛應用領域提供極大助力，為化學化工綠色化，智慧化和高階化提供新的動能。
2024年8月29日，Nature線上發表了雷愛文/李武教授團隊的最新的電合成新技術研究，題為“Electrocatalytic Reductive Deuteration of Arenes and Heteroarenes”（電催化芳烴和雜芳烴還原氘代）。武漢大學化學與分子科學學院博士步發祥、高等研究院博士生鄧宇琪為論文的共同第一作者，李武教授、雷愛文教授為通訊作者，武漢大學為唯一署名單位。氘標記被廣泛應用於新藥創制、質譜內標、化學反應動力學、生物示蹤劑等研究。然而，目前已開發的氘標記方法十分有限，到目前為止，具有普適性的芳烴還原氘標記的方法還未曾被開發出來。這項研究從原創電極材料出發，透過電合成新技術成功解決了這一難題。
此外，雷愛文課題組今年9月還在Nature Chemistry（《自然化學》）上發表了最新研究進展。
（圖源：武漢大學官網）
（來源：極目新聞）
