奈米結構材料可以設計為傳播光子賦予強橢圓性。奈米級光子學以及手性光致發光和電致發光材料的快速發展帶動了源頭圓偏振光 (CPL) 發射器的發展。然而，合成能夠發射高強度和強偏振光的手性分子、聚合物和晶體一直具有挑戰性。
黑體輻射（BBR）為解決緊密間隔的振子水平所帶來的挑戰提供了另一種選擇。根據普朗克定律，所有量子態，甚至那些被亞電子伏特間隙隔開的量子態，都具有黑體輻射活性。然而，普朗克定律並沒有考慮極化效應，認為極化效應微不足道--這對於通常在該定律框架下考慮的大球體來說是正確的。此外，波動消散定理明確禁止從二維（2D）發射器產生圓偏振 BBR（CP-BBR），而二維（2D）發射器是發光器件和以前的 CPL 發射器實現中常用的幾何形狀。
鑑於此，美國Nicholas A. Kotov院士課題組發現與其他手性發射器不同，來自具有扭曲幾何形狀的奈米碳絲或金屬絲的黑體輻射在500奈米到3000奈米之間具有很強的橢圓性，這些細絲的亞微米尺度手性滿足了波動-消散定理的尺寸要求，並根據基爾霍夫定律要求打破吸收率和發射率的對稱性。由此產生的BBR所顯示的發射各向異性和亮度超過了傳統手性光子發射器的10到104倍。這些燈絲的螺旋結構可實現手性發射的精確光譜調諧，並可利用電磁原理和手性度量進行建模。將奈米碳絲封裝在折射陶瓷中可以產生高效、可調、耐用的手性發射器，能夠在以前認為無法實現的極端溫度下工作。相關研究成果以題為“Bright, circularly polarized black-body radiation from twisted nanocarbon filaments”發表在最新一期《Science》上。本文一作為魯俊博士（2025年3月即將加入新加坡國立大學）。
值得一提的是，本文一作魯俊博士從2021年起，以一作（共一）的身份連發4篇nature、science。今天這篇為本期封面！
Nicholas A. Kotov，密西根大學Irving Langmuir傑出教授，美國藝術與科學院院士、美國國家發明家科學院院士；手性自組裝研究領域奠基人，專注於仿生結構和手性結構領域研究。
【CP-BBR發射器的材料工程】
普朗克定律為理解 BBR 的頻率和溫度依賴性提供了理論基礎。然而，基於 BBR 的 CPL 發射器需要工程能夠承受高溫的手性材料。碳奈米管具有耐高溫性，可以在>1000°C 的溫度下工作，其原纖維形態使其成為具有奈米級到微米級手性的長絲的理想候選者，其尺度與可見光和紅外光子的波長相當。因此，作者將直徑 (D) 為 150 μm的CNT紗線加捻成左旋和右旋螺旋絲（圖 1）。與分子CPL發射器不同，它們的節距(p)可以透過逐漸扭轉在1600至300μm之間連續變化。奈米纖維扭轉角（β）可以在-40°到40°之間變化，分別對應於右手（RH）和左手（LH）長絲。作者利用CNT的導電性透過電阻加熱產生BBR，這便於電壓控制“調諧”發射波長和強度（圖1A和E）。來自扭曲細絲的 BBR顯示出由其手性和施加電壓決定的橢圓度。RH 細絲表現出 LH 橢圓度，反之亦然，對於具有相反手性的細絲（圖 1F）。當工作電壓為7V時，gem光譜的最大值達到0.02（約700 nm）和0.06（約1300 nm），比同類CPL發射器高出10至104倍。
圖 1. 扭曲細絲的圓偏振 BBR
【CP-BBR的機制】
作者採用協調普朗克定律和漲落耗散定理的機制進行建模（圖2）。400至800nm和950至1650nm獲得的所有實驗資料均與計算光譜相匹配（圖1，F至H）。作為所提出機制有效性的另一個基準，燈絲的遠場橢圓率可以被視為局部發射器的疊加。RH燈絲局部發射率的積分表明遠場發射由LH光子的橢圓率主導，這與光譜計算和實驗觀察一致（圖1F至I）。發射光子的自旋角動量(S)密度可以根據電場和磁場(H)場的局域和遠場區域計算，在x-y平面上，S、Sx和Sy的x和y分量相互抵消，但z分量Sz≠0，導致BBR的圓極化（圖1J）。這一發現和S的空間圖直接證明圓偏振源自細絲的3D亞微米幾何形狀，而不是量子態。
【CP-BBR對扭曲細絲的角度依賴性】
扭曲燈絲中區域性手性發射器的疊加導致偏振最大值與燈絲軸稍微不對齊，符合上述CP-BBR的機制，圓偏振度由代表燈絲螺旋度的扭轉角β決定（圖2A）。圓偏振各向異性也取決於燈絲方向（圖2A至C）。RH和LH燈絲表現出完美映象的角分佈模式，在α=150°和α=30°時最大gem=0.08。基於基爾霍夫定律的FDTD計算完全再現了實驗觀察結果（圖2E和F）。此外，扭轉角β與1/p和D的近線性相關性（圖2D），gem的角分佈圖隨β變化。對應於g em最大值的角度，由線性偏振方向和β確定，對於RH和LH燈絲旋轉至180°和0°（圖2D）。g em最大值的α值也表現出對1/p和D的線性依賴性，為CP-BBR發射器的設計奠定了堅實的基礎。
圖 2. CP-BBR的角度分佈
【螺旋絲CP-BBR的螺旋度依賴性】
透過改變長絲的捻度，實驗性地將β在7°到35°之間變化，p從1600變化到300μm（圖3A），gem對1/p、β（圖3、B、C、E和G）和細絲直徑(圖3、D、F和G)的線性依賴性。當 p = 1200 ± 150 μm 和 β = 11 ± 1° 的值較大時，預計g em的強度較小。當 p = 320 ± 30 μm，對應於 β = 35 ± 4° 時，CP-BBR 的強度急劇上升。g em 在任何 α 條件下都不會改變符號，這對實際的 CPL 發射器至關重要。所有這些依賴關係都在基於所提出的 CP-BBR 機制的模擬中得到了再現（圖 3E 至 G）。
圖 3. 圓偏振通過幾何引數的可調性
【CP-BBR 折射複合材料】
為了展示可變的形狀因數並利用高溫建立CP-BBR發射器，作者燒結了非手性陶瓷奈米粒子，其中扭曲的CNT絲以蛇狀排列（圖4A）。透過燒結Al2O3奈米顆粒與扭曲的奈米碳絲獲得的碳陶瓷複合材料可承受約1300°C的溫度並表現出強CPL（圖4B）。與單根長絲的情況一樣，嵌入複合材料中的LH和RH纖維的偏振旋轉相反。方向不對稱偏振發射也減少，揭示了近紅外範圍內與角度無關的gem=0.01（圖4C）。由SiO2和ZrO2製成的其他折射複合材料表現出類似的特性，但由於陶瓷基體折射率的變化而導致gem變化很小（圖4D、E)。
圖 4. CP-BBR 超高溫複合材料
【總結】
利用黑體亞微米尺度手性決定的吸收率相等的優勢，本文設計並實現了具有高亮度和強偏振旋轉的發射器，其光譜橫跨可見光、近紅外和紅外部分。經過全面驗證的CP-BBR機制使光譜特性具有很高的可預測性，並簡化了CP-BBR發射器的工程設計。將扭曲的細絲與陶瓷奈米顆粒燒結在一起，為手性碳-陶瓷複合材料家族的發展打開了大門。這些材料可為各種高溫物體賦予CPL發射率，併為當前手性材料無法在極端條件下使用的CPL發射器提供了一個材料平臺。
附招聘資訊
魯俊博士將於2025年3月加入新加坡國立大學 (NUS) 化學系和物理系，擔任校長青年教授 (Presidential Young Professor)，誠邀青年才俊加入課題組共建手性奈米拓撲工程研究中心。魯俊博士於2018年在吉林大學劉堃教授課題組獲得博士學位，並從2019至今在密歇根大學進行博士後研究，合作導師為Nicholas A. Kotov教授。
研究方向：
課題組主要聚焦非對稱奈米介面拓撲工程研究 (TEAN: Topological Engineering of Asymmetrical Nanointerfaces)，具體研究方向包括：
I.Asymmetrical Nanocavities for Quantum Engineering
II.‘Perfect’ Chiral Light Emitter
III.Topological Thermal Engineering
IV.Machine Learning Directed Optical Design
課題組研究成果：
截止至今，課題組已在國際學術期刊上發表論文共17篇，含Nature、Science(4篇，含封面一篇)，Nature Photonics（1篇），主要代表作包括：
1.Lu, J.; Jung, H.; Kim, J.-Y.; Kotov, N. K.* Bright, circularly-polarized black-body radiation from twisted nanocarbon filaments. Science2024, On proofing.
2.Lu, J.; Wu, W.; Colombari, F.; Jawaid, A.; Seymour, B.; Whisnant, K.; Zhong, X.; Choi, W.; Chalmpes, N.; Lahann, J.; Moura, A. F.*; Nepal, D.*; Vaia, R.*; Kotov, N. K.* Nano-achiral composite films with strong circular polarization. Nature2024, 630, 860–865.
3.Zhou, S.†; Li, J.†; Lu, J.†; Liu, H.; Kim, J.-Y.; Kim, A.; Yao, L.; Liu, C.; Qian, C.; Hood, Z. D.; Chen, W.; Gage, T. E.; Arslan, I.; Travesset, A.; Sun, K.; Kotov, N. K.*; Chen, Q.* Chiral assemblies of pinwheel superlattices on substrates. Nature2022, 612, 259–265.
4.Lu, J.; Xue, Y.; Bernardino, K.; Zhang, N.-N.; Gomes, W. R.; Ramesar, N. S.; Liu, S.; Hu, Z.; Sun, T.; Moura, A. F.*; Kotov, N. A.*; Liu, K.* Enhanced optical asymmetry in supramolecular chiroplasmonic assemblies with long-range order. Science2021, 371, 1368–1374.
課題組目前需求：
1.博士生（2名）：全額獎學金保障，適合2025年秋季入學學生。申請者的英語成績需滿足託福85分或雅思6. 0以上。
2.博士後（2名）：1. 獲得化學、材料、物理或相關專業的博士學位。2. 具備獨立開展科研工作的能力，在本領域主流學術期刊發表過研究論文。3.良好的英文閱讀、寫作和口頭交流能力。4. 對科研充滿熱情，具備優秀的實際操作能力和良好的團隊合作精神。具有機器學習 (ML)相關背景優先考慮。
3.科研助理 （1-2名）：申請人應具有理工科相關專業本科及以上學歷，課題組將提供支援其後續深造和發展，如留組或推薦去其他學校攻讀博士等。
4.訪問學者/學生（若干）：課題組歡迎具有學術激情的訪問學者和學生加入，有Python、機器學習或微納加工製造背景優先考慮。
申請要求與流程：
請將個人簡歷和代表性文章傳送至[email protected]，並附上您的背景、簡歷、成績單、GPA 、 您的研究經歷和興趣，以及至少兩位推薦人的聯絡資訊。請感興趣的博士生申請者注意：由於申請者資質、獎學金評估週期較長，請務必25年1月15號之前聯絡。
參考資訊：
課題組網頁：www.junlulab.com
魯俊博士Google Scholar :https://scholar.google.com/citations?user=MjUt6LQAAAAJ&hl=en
來源：高分子科學前沿
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