近日，清華大學材料學院於榮團隊提出並實現了局域軌道疊層成像方法，將顯微成像的資訊極限推進到了14 pm（0.14 Å）。
清晰的原子世界不僅在物理、化學、生命等科學上令人好奇，同時也是材料、晶片、能源等高技術發展的基礎。以高能電子作為光源的電子顯微鏡是高分辨成像的主要平臺。本世紀初，像差校正電鏡將解析度帶到了亞埃尺度。近年來，作為掃描衍射成像的疊層成像方法又實現了深亞埃分辨。疊層成像（Ptychography）是基於4D-STEM（four-dimensional scanning transmission electron microscopy）資料集的相干衍射成像技術。在配備單電子敏感的畫素化探測器的電子顯微鏡上，透過疊層成像技術可實現深亞埃（< 0.5 Å）分辨成像，成為物質微觀結構分析的前沿。然而，傳統的疊層成像方法用二維畫素矩陣表示電子束和物函式，並不適合離散的原子世界，限制了解析度的進一步提高。
圖1.局域軌道疊層成像方法示意圖。(a) 匯聚電子束在每個掃描位置與樣品相互作用產生衍射圖；(b) 最低的12階像差係數的實部；(c) SrTiO3在[001]帶軸的模擬相位；(d) 用像差函式重構的電子束振幅。(e) 用局域軌道疊層重構的樣品相位。
於榮團隊提出了一種新的疊層成像方法，用空間局域的類原子軌道函式來描述物體，用像差函式來描述電子束，從而充分利用原子世界的離散特徵，顯著提高了顯微成像的解析度和精度。局域軌道疊層成像方法不僅實現了破紀錄的顯微成像解析度，達到14 pm（0.14 Å），還具有更高的電子劑量效率和信噪比，在低劑量成像條件下也能實現深亞埃分辨，將在金屬、陶瓷、晶片和敏感物質的原子解析度成像中得到廣泛應用。
圖2.透過局域軌道疊層成像方法實現14 pm解析度。左欄是局域軌道疊層重構的電子束振幅、樣品相位及其衍射圖，右欄對應傳統畫素化疊層的重構結果。
圖3.傳統畫素化疊層（CPP）與局域軌道疊層（LOP）的劑量效率。(a) LOP的電子束振幅，(b) CPP的電子束振幅，(c) LOP的樣品相位，(d) CPP的樣品相位，(e) 電子束振幅的信噪比，(f) 樣品相位的信噪比。
此外，研究還揭示了不同原子對顯微成像資訊極限的影響。由於物體是由離散的原子組成的，局域軌道疊層的重構結果可以方便地劃分到不同原子。由於傅立葉變換是一個線性變換，總衍射圖也可以劃分到各個元素的獨立衍射圖。結果表明，資訊極限與元素種類有關。金屬原子（Dy和Sc）表現出比氧原子更高的資訊極限。
圖4.固體中不同元素的相點陣圖及對應的衍射圖。(a) Dy, (b) Sc, (c) O1, (d) O2的相點陣圖及對應的衍射圖(e-f)。
這種差異可以歸結為三個因素。第一，重原子將入射電子散射到更高的空間頻率。這些較高的空間頻率有助於在重構過程中提取更多的結構資訊，從而得到更高的資訊限制。第二，DyScO3中Dy、Sc、O1和O2的德拜-瓦勒因子分別為0.58 Å2、0.60 Å2、0.79 Å2和0.92 Å2，表明氧的熱漫散射大於Dy和Sc，這使得Dy和Sc原子的熱展寬較小，資訊極限更高。第三，O1原子柱在電子束傳播方向上的原子密度是O2原子柱的一半，導致O1原子柱的散射更弱，因此資訊極限更低。
相關研究成果以“用於超高分辨成像的局域軌道疊層成像”（Local-orbital ptychography for ultrahigh-resolution imaging）為題，於2024年1月29日線上發表於《自然奈米技術》（Nature Nanotechnology）。清華大學材料學院2021級直博生楊文峰和2018級直博生沙浩治為論文共同第一作者，2019級直博生崔吉哲和毛梁澤為合作作者，於榮教授為通訊作者。該論文得到國家自然科學基金基礎科學中心專案的支援，也得到超分辨科技的技術支援。
論文連結：
https://www.nature.com/articles/s41565-023-01595-w
來源：清華大學
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